近日，我校化学与环境工程学院在合成气催化转化领域取得突破，于化学领域权威期刊Angewandte Chemie（化学科学1区Top期刊，IF=16.6）发表题为“Enhanced Proximity of Rh1,2-Rhn Esembles Encaged in UiO-67 Boosting Catalytic Conversion of Syngas to Oxygenates”的研究论文。论文第一单位为上海应用技术大学，我校化学与环境工程学院教师俞俊副教授为论文第一作者，毛东森教授、华东理工大学吴新平副教授、中科院大连化物所杨冰副研究员为共同通讯作者。
合成气（CO+H2）催化转化为乙醇为主的碳二及以上（C2+）含氧化合物是非石油资源清洁高效利用的重要途径之一，可保证能源和化工原料来源的多样化。本工作以Zr基金属有机框架材料UiO-67为载体封装单金属Rh，在UiO-67空间限域效应和配位不饱和Zr金属节点的双重作用下，封装于UiO-67孔笼中的Rh催化剂（Rh/UiO-67）在邻域空间内形成了动态稳定的Rh单/双原子-团簇组合体（Rh1,2-Rhn）双位点活性结构。在300 oC和3 MPa反应条件下，Rh/UiO-67的CO转化率达到了50.4%，含氧化合物选择性高达72.0%；首次获得了突破25%的C2+含氧化合物的单程收率，超越了已报道的所有Rh基催化剂，且反应性能稳定。
该工作首次实现了单金属Rh催化剂的C2+含氧化合物高效合成，揭示了近邻位Rh1,2-Rhn双活性中心的动态稳定性及协同催化效应，为设计用于合成气转化的高效Rh催化剂开辟了一条新的途径。
文／图：化工学院